Méthodes expérimentales de l’optique non linéaire
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L‘intensité I résultante des battements entre deux ondes planes de pulsation o1 et m2,
d’amplitudes E1 et E2 et de vecteurs d’onde kl et k, s’écrit :
2
2
(92)
Le réseau qui est inscrit est un réseau mobile, qui se déplace parallèlement à la surface de
l’échantillon à la vitesse (01 - oz)/( kl - k2). On parle plutôt de battements entre les deux
fréquences que d’interférences, puisque l’intensité résultante à la surface de l’échantillon est
modulée non seulement spatialement mais aussi temporellement.
Le signal de diffraction est émis dans la direction 2k, -il, à une fréquence
O, = 20, - w , différente de celle des impulsions pompes. Ainsi, lorsque la détection se fait
avec une résolution spectrale, le rapport signalbruit attendu pour ces mesures est très grand.
La modélisation mathématique relative à cette technique est basée sur le formalisme de la
matrice densité. Elle passe par la résolution de son équation d’évolution par la méthode des
perturbations, dans le cas d’un système à deux niveaux et dans l’approximation de l’onde
tournante. On obtient de cette façon la polarisation du système. La polarisation macroscopique
est obtenue en intégrant la polarisation microscopique sur l’élargissement inhomogène des
raies. Dans le cas d’un élargissement inhomogène Ami satisfaisant à la condition :
I=-IE,IZ+-IEz12+El 1
1
E,cos[(w, -w,)t+(k,-k,)T]
on obtient :
avec :
i K ,
(1 + iwdq)(l + iwdT2)
xf) =
xf’ et x, sont les susceptibilités non linéaires d’ordre 3 associées respectivement à la
transition résonante (celle prise en compte dans le système à deux niveaux) et aux autres
transitions (non résonantes). Le terme K3 peut être considéré comme constant sur l’intervalle
de variation de md. L’intensité du signal de sortie, à la fréquence 0 3 étant proportionnelle au
module au carré de la susceptibilité non linéaire d’ordre 3, on peut écrire :
i K ,
+ n“’
(I + iwd2’,)(l + iwdT2)
(97)
On voit ainsi que sa mesure donne directement des informations à la fois sur le temps de
relaxation TI et sur le temps de déphasage T2. Le terme 2, est également considéré comme
constant sur l’intervalle de variation de cod. Cela a pour effet de faire interférer les termes
résonants et non résonants et on attend pour cette raison une forme asymétrique du signal [76],
selon le signe de a d .
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