148
B. Honerlage
si l’on excite à ho = 2,41 eV. Dans ce cas (Fig.55), on ne créé plus de paires électrons trous
libres mais localisés. La diffusion est ici entièrement due au “ hopping ” entre ces états
localisés. On remarque aussi que la durée de vie des excitations élémentaires (donnée par les
valeurs d’intersection des droites avec l’ordonnée) est dans tous les cas de l’ordre de 10-20 ns.
‘t,
CdS, T = 300 K, fi0 = 2.475 eV
1.5
Di
I
/
.-- I
c
I
O : . ” ” ”
1
2
3
4r2/A2 [l O “rn . *I
Figure 54 : Temps de déclin du signai en fonction de
UA pour deux orientations de l’échantillon différentes
L’excitation est à h o = 2.475 eV avec E IF ; la
diffusion 6 / / C (carrés pleins) et 61; (carrés
ouverts) [71].
+
CdS, T - 300 K, ho - 2.41 eV
I
4rr2/A2 [l O “rn “1
Figure 55 : Comme Fig. 54 mais pour une excitation à
ho= 2.41 eV 1711.
O
1
2
3
On peut noter que des expériences similaires ont été effectuées sur les nanocristaux de
CdS dans une matrice de verre [74] préparée par la méthode sol-gel. Dans ce cas, à faible
intensité, une diffusion n’a pas été observée. La dynamique du signal est indépendante du pas
du réseau, mais montre une décroissance biexponentielle. Ceci est la signature d’un système
où plusieurs états de durées de vie différentes interviennent et donnent lieu à des nonlinéarités optiques.
5.4 Mélange à quatre ondes non dégénérées
La détermination du temps de déphasage est envisageable dans l’espace des temps, comme
nous venons de le voir. Cette technique nécessite cependant de disposer d’impulsions laser
suffisamment brèves pour pouvoir résoudre Ta. Dans la plupart des cas, ceci n’est devenu
possible qu’avec l’avènement de sources laser femtosecondes. Il faut d’autre part que ces
impulsions soient accordables à la longueur d’onde pour laquelle l’on souhaite effectuer la
mesure (souvent en bord de bande pour les semi-conducteurs). Une alternative à ces exigences
est d’effectuer la mesure du temps de déphasage dans l’espace des fréquences. Nous
présentons ici une technique : le mélange à quatre ondes non dégénérées.
Cette technique consiste à faire interférer à la surface de l’échantillon deux impulsions
laser en coïncidence temporelle, de fréquence Q et or proches mais différentes [75]. I1 est
habituel de disposer d’une source laser accordable autour de l’émission fixe de l’autre. La
détermination de TI et T2 repose sur la mesure de l’intensité du signal diffracté en fonction de
la différence od entre les fréquences des lasers excitateurs : od = w1 - 02.
B. Honerlage
si l’on excite à ho = 2,41 eV. Dans ce cas (Fig.55), on ne créé plus de paires électrons trous
libres mais localisés. La diffusion est ici entièrement due au “ hopping ” entre ces états
localisés. On remarque aussi que la durée de vie des excitations élémentaires (donnée par les
valeurs d’intersection des droites avec l’ordonnée) est dans tous les cas de l’ordre de 10-20 ns.
‘t,
CdS, T = 300 K, fi0 = 2.475 eV
1.5
Di
I
/
.-- I
c
I
O : . ” ” ”
1
2
3
4r2/A2 [l O “rn . *I
Figure 54 : Temps de déclin du signai en fonction de
UA pour deux orientations de l’échantillon différentes
L’excitation est à h o = 2.475 eV avec E IF ; la
diffusion 6 / / C (carrés pleins) et 61; (carrés
ouverts) [71].
+
CdS, T - 300 K, ho - 2.41 eV
I
4rr2/A2 [l O “rn “1
Figure 55 : Comme Fig. 54 mais pour une excitation à
ho= 2.41 eV 1711.
O
1
2
3
On peut noter que des expériences similaires ont été effectuées sur les nanocristaux de
CdS dans une matrice de verre [74] préparée par la méthode sol-gel. Dans ce cas, à faible
intensité, une diffusion n’a pas été observée. La dynamique du signal est indépendante du pas
du réseau, mais montre une décroissance biexponentielle. Ceci est la signature d’un système
où plusieurs états de durées de vie différentes interviennent et donnent lieu à des nonlinéarités optiques.
5.4 Mélange à quatre ondes non dégénérées
La détermination du temps de déphasage est envisageable dans l’espace des temps, comme
nous venons de le voir. Cette technique nécessite cependant de disposer d’impulsions laser
suffisamment brèves pour pouvoir résoudre Ta. Dans la plupart des cas, ceci n’est devenu
possible qu’avec l’avènement de sources laser femtosecondes. Il faut d’autre part que ces
impulsions soient accordables à la longueur d’onde pour laquelle l’on souhaite effectuer la
mesure (souvent en bord de bande pour les semi-conducteurs). Une alternative à ces exigences
est d’effectuer la mesure du temps de déphasage dans l’espace des fréquences. Nous
présentons ici une technique : le mélange à quatre ondes non dégénérées.
Cette technique consiste à faire interférer à la surface de l’échantillon deux impulsions
laser en coïncidence temporelle, de fréquence Q et or proches mais différentes [75]. I1 est
habituel de disposer d’une source laser accordable autour de l’émission fixe de l’autre. La
détermination de TI et T2 repose sur la mesure de l’intensité du signal diffracté en fonction de
la différence od entre les fréquences des lasers excitateurs : od = w1 - 02.