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B. Honerlage
Deux impulsions, appelées Pl et PZ émergeant de la même source sont focalisées sur un
échantillon (des nanocristallites de CuCl ici). Si I1 << 12, à coïncidence temporelle (z = O), les
deux impulsions créent, comme décrit plus haut, une modulation spatiale de l’indice de
réfraction et la pompe PZ se diffracte dans la direction de Pl. La condition de Bragg est
remplie et, s’il l’on compare avec la figure 41, la configuration est symétrique. Les ondes
partielles diffractées sont donc toutes en phase et interfèrent d’une manière constructive, dans
la direction de PI. On obtient donc un transfert d’intensité du faisceau P2 vers Pi. Si l’on
augmente l’intensité de Pl, l’intensité transférée diminue et pour 11 = 12 le faisceau “ Pi ”
transfère autant d’intensité vers “ PZ ” comme “ PZ ” vers “ P1 ”.
On voit très bien (figure42) qu’également d’autres faisceaux sont générés dans les
directions 2k, - k, et 2k2 - k, . Ils ne remplissent pas, par contre, la condition d’accord de
phase et leur intensité est négligeable dans le cas des réseaux épais. Le vecteur d’onde de
l’état propagatoire k., = 2k2 - k, + AI? fait intervenir un AI? f O dans le cas dégénéré parce
que lk41 =[ <, I =lk21. Si l’on écrit la polarisation d’ordre trois P,, pour la configuration de
transfert d’énergie, et que l’on considère les termes se propageant dans la direction de k, , elle
prend la forme :
(75)
Pnl = A(E2E;)E2 + B ( E 2 E 2 ) E ; +Cie E;
où les grandeurs A, B et C sont proportionnelles à x‘~’. Le premier terme correspond à la
création du réseau avec le vecteur du réseau k, = f ( k 2 - k , ) . Sur celui-ci un photon du
faisceau PZ se diffracte, donnant lieu au transfert d’énergie. Le deuxième terme décrit une
absorption à deux photons de Pz, suivie d’une recombinaison induite par le champ El. D’après
l’équation (58), elle se propage égaiement dans la direction k, [65]. Ce terme est important
dans CuCl lorsque les biexcitons sont excités d’une manière résonante par E2. Les deux
termes décrivent des processus cohérents. Le troisième, incohérent, décrit le fait que
l’impulsion Pz peut saturer l’absorption linéaire des nanocristaux (comme nous l’avons
discuté dans le chapitre du ‘‘ hole burning ”) et augmente ainsi la transmission du faisceau test.
Si l’on retarde une impulsion par rapport à l’autre, on peut observer la dynamique de ces
processus. Le résultat est donné sur la figure 43. La courbe “a” donne la contribution de la
diffraction de la pompe sur le réseau, “b” la recombinaison induite, et “c” la saturation de
l’absorption. “d” est la somme des trois processus.
Avec accord de phase, en gardant la configuration symétrique, on peut diffracter une
troisième impulsion P3 sur le réseau généré par Pl et Pz. Parce que l’on mesure l’émission
dans une direction (qu’on filtre spatialement par un diaphragme) suivant laquelle, en absence
de PI, P2 ou P3, on ne détecte pas de lumière, le terme de saturation d’absorption n’a pas
d’importance. De plus, dans cette configuration, on a un très bon rapport signallbruit. Pour
cette raison, habituellement, P3 n’est pas dans le plan donné par Pl et Pz, ce qui implique que
la direction de P4 est bien différente de celle des trois autres faisceaux.
Une autre configuration souvent utilisée est celle de la “ conjugaison de phase ” [66].
Dans ce cas, deux faisceaux dégénérés se propageant en sens inverse excitent un échantillon
avec des surfaces planes et parallèles. Une troisième y est focalisée avec un certain angle.
Différents réseaux sont ainsi créés et les photons générés se propagent dans la direction
inverse du troisième faisceau. Ce faisceau signal peut être analysé après une lame séparatrice.
En changeant les polarisations des différents faisceaux, les différents éléments du tenseur de la
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B. Honerlage
Deux impulsions, appelées Pl et PZ émergeant de la même source sont focalisées sur un
échantillon (des nanocristallites de CuCl ici). Si I1 << 12, à coïncidence temporelle (z = O), les
deux impulsions créent, comme décrit plus haut, une modulation spatiale de l’indice de
réfraction et la pompe PZ se diffracte dans la direction de Pl. La condition de Bragg est
remplie et, s’il l’on compare avec la figure 41, la configuration est symétrique. Les ondes
partielles diffractées sont donc toutes en phase et interfèrent d’une manière constructive, dans
la direction de PI. On obtient donc un transfert d’intensité du faisceau P2 vers Pi. Si l’on
augmente l’intensité de Pl, l’intensité transférée diminue et pour 11 = 12 le faisceau “ Pi ”
transfère autant d’intensité vers “ PZ ” comme “ PZ ” vers “ P1 ”.
On voit très bien (figure42) qu’également d’autres faisceaux sont générés dans les
directions 2k, - k, et 2k2 - k, . Ils ne remplissent pas, par contre, la condition d’accord de
phase et leur intensité est négligeable dans le cas des réseaux épais. Le vecteur d’onde de
l’état propagatoire k., = 2k2 - k, + AI? fait intervenir un AI? f O dans le cas dégénéré parce
que lk41 =[ <, I =lk21. Si l’on écrit la polarisation d’ordre trois P,, pour la configuration de
transfert d’énergie, et que l’on considère les termes se propageant dans la direction de k, , elle
prend la forme :
(75)
Pnl = A(E2E;)E2 + B ( E 2 E 2 ) E ; +Cie E;
où les grandeurs A, B et C sont proportionnelles à x‘~’. Le premier terme correspond à la
création du réseau avec le vecteur du réseau k, = f ( k 2 - k , ) . Sur celui-ci un photon du
faisceau PZ se diffracte, donnant lieu au transfert d’énergie. Le deuxième terme décrit une
absorption à deux photons de Pz, suivie d’une recombinaison induite par le champ El. D’après
l’équation (58), elle se propage égaiement dans la direction k, [65]. Ce terme est important
dans CuCl lorsque les biexcitons sont excités d’une manière résonante par E2. Les deux
termes décrivent des processus cohérents. Le troisième, incohérent, décrit le fait que
l’impulsion Pz peut saturer l’absorption linéaire des nanocristaux (comme nous l’avons
discuté dans le chapitre du ‘‘ hole burning ”) et augmente ainsi la transmission du faisceau test.
Si l’on retarde une impulsion par rapport à l’autre, on peut observer la dynamique de ces
processus. Le résultat est donné sur la figure 43. La courbe “a” donne la contribution de la
diffraction de la pompe sur le réseau, “b” la recombinaison induite, et “c” la saturation de
l’absorption. “d” est la somme des trois processus.
Avec accord de phase, en gardant la configuration symétrique, on peut diffracter une
troisième impulsion P3 sur le réseau généré par Pl et Pz. Parce que l’on mesure l’émission
dans une direction (qu’on filtre spatialement par un diaphragme) suivant laquelle, en absence
de PI, P2 ou P3, on ne détecte pas de lumière, le terme de saturation d’absorption n’a pas
d’importance. De plus, dans cette configuration, on a un très bon rapport signallbruit. Pour
cette raison, habituellement, P3 n’est pas dans le plan donné par Pl et Pz, ce qui implique que
la direction de P4 est bien différente de celle des trois autres faisceaux.
Une autre configuration souvent utilisée est celle de la “ conjugaison de phase ” [66].
Dans ce cas, deux faisceaux dégénérés se propageant en sens inverse excitent un échantillon
avec des surfaces planes et parallèles. Une troisième y est focalisée avec un certain angle.
Différents réseaux sont ainsi créés et les photons générés se propagent dans la direction
inverse du troisième faisceau. Ce faisceau signal peut être analysé après une lame séparatrice.
En changeant les polarisations des différents faisceaux, les différents éléments du tenseur de la
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