112
B. Honerlage
3. ÉTUDE DE MODIFICATIONS D’ABSORPTION DANS DES SYSTÈMES
D I ~ R E N T S
3.1 Limitation optique dans C ~ O
Nous avons jusqu’à présent étudié des systèmes invariants sous translation dans lesquels les
transitions se font avec conservation d’énergie et des moments i. e. la dispersion de polaritons.
Dans des systèmes où des molécules se trouvent dans un solvant ou des systèmes solides
amorphes ou polycristallins, la règle de conservation des moments est relaxée et on étudie
plutôt la variation de la fonction diélectrique macroscopique complexe &(O) qui est modifiée
par l’excitation.
Dans le contexte discuté dans ce cours, la limitation optique est importante parce qu’elle
trouvera des applications dans des problèmes de protection de dispositifs optiques. Les
limitateurs optiques dont la transmission diminue en fonction de l’intensité lumineuse,
peuvent être utilisés pour la protection de capteurs contre des grandes intensités lumineuses
sans en réduire la sensibilité à faible intensité. La molécule de c 6 0 est en principe un matériau
prometteur pour une telle application car son absorption augmente fortement avec l’intensité
lumineuse incidente. Plusieurs groupes ont étudié l’absorption non linéaire du c 6 0 dissous
dans des solvants ou déposé sous forme de couche mince. L’utilisation de matrices solides de
Xérogel imprégnées de c 6 0 présente néanmoins de nombreux avantages (excellente qualité
optique, stabilité mécanique, seuil de dommage élevé et possibilité de choisir la concentration
de dopage). Nous effectuons une étude des propriétés d’absorption non linéaire de tels verres
de Xérogel massifs imprégnés de c60.
Afin de décrire l’absorption non linéaire de la molécule de c60, plusieurs auteurs
proposent un modèle à cinq niveaux [31, 321. Chaque état électronique de la molécule est
associé à un grand nombre d’états vibroniques. Le C60possède des états excités de deux types,
des états singulets ( S ) et triplets (T), correspondant à un spin total de O et 1 respectivement.
Des porteurs dans le premier état excité SI sont transférés vers l’état TI de plus basse énergie
que Si, suivant un processus nommé “ intersystem crossing ”, avec une constante de temps
~ ~ i ~ ~ . h ~
que nous déterminerons dans la section qui traite la dynamique. Le point clé pour
l’existence d’une absorption qui augmente avec l’intensité incidente est le fait que la section
efficace des états excités, OS] ou O T ~ ,
respectivement pour l’état singulet SI ou l’état triplet TI,
soit plus grande que (JSO , la section efficace pour une absorption à partir de l’état fondamental
(SO). Par conséquent, l’absorption totale de l’échantillon augmente avec la population des états
excités, donc avec l’augmentation de l’intensité.
3.1.1 Limitation optique
Afin de caractériser les non-linéarités optiques de nos échantillons, nous avons étudié leur
absorption en fonction de l’intensité d’excitation [33]. Nous avons mesuré la transmission
d’un faisceau laser à travers l’échantillon pour différentes intensités lumineuses. La source
laser utilisée est un laser Nd3+-YAG impulsionnel (25 ps) doublé en fréquence. Les mesures
sont donc effectuées à température ambiante à une longueur d’onde de 532nm. Nous
présentons ici les résultats obtenus avec un échantillon d’une épaisseur de 500 pm dont la
transmission linéaire est de 30 % à 532 nm.
B. Honerlage
3. ÉTUDE DE MODIFICATIONS D’ABSORPTION DANS DES SYSTÈMES
D I ~ R E N T S
3.1 Limitation optique dans C ~ O
Nous avons jusqu’à présent étudié des systèmes invariants sous translation dans lesquels les
transitions se font avec conservation d’énergie et des moments i. e. la dispersion de polaritons.
Dans des systèmes où des molécules se trouvent dans un solvant ou des systèmes solides
amorphes ou polycristallins, la règle de conservation des moments est relaxée et on étudie
plutôt la variation de la fonction diélectrique macroscopique complexe &(O) qui est modifiée
par l’excitation.
Dans le contexte discuté dans ce cours, la limitation optique est importante parce qu’elle
trouvera des applications dans des problèmes de protection de dispositifs optiques. Les
limitateurs optiques dont la transmission diminue en fonction de l’intensité lumineuse,
peuvent être utilisés pour la protection de capteurs contre des grandes intensités lumineuses
sans en réduire la sensibilité à faible intensité. La molécule de c 6 0 est en principe un matériau
prometteur pour une telle application car son absorption augmente fortement avec l’intensité
lumineuse incidente. Plusieurs groupes ont étudié l’absorption non linéaire du c 6 0 dissous
dans des solvants ou déposé sous forme de couche mince. L’utilisation de matrices solides de
Xérogel imprégnées de c 6 0 présente néanmoins de nombreux avantages (excellente qualité
optique, stabilité mécanique, seuil de dommage élevé et possibilité de choisir la concentration
de dopage). Nous effectuons une étude des propriétés d’absorption non linéaire de tels verres
de Xérogel massifs imprégnés de c60.
Afin de décrire l’absorption non linéaire de la molécule de c60, plusieurs auteurs
proposent un modèle à cinq niveaux [31, 321. Chaque état électronique de la molécule est
associé à un grand nombre d’états vibroniques. Le C60possède des états excités de deux types,
des états singulets ( S ) et triplets (T), correspondant à un spin total de O et 1 respectivement.
Des porteurs dans le premier état excité SI sont transférés vers l’état TI de plus basse énergie
que Si, suivant un processus nommé “ intersystem crossing ”, avec une constante de temps
~ ~ i ~ ~ . h ~
que nous déterminerons dans la section qui traite la dynamique. Le point clé pour
l’existence d’une absorption qui augmente avec l’intensité incidente est le fait que la section
efficace des états excités, OS] ou O T ~ ,
respectivement pour l’état singulet SI ou l’état triplet TI,
soit plus grande que (JSO , la section efficace pour une absorption à partir de l’état fondamental
(SO). Par conséquent, l’absorption totale de l’échantillon augmente avec la population des états
excités, donc avec l’augmentation de l’intensité.
3.1.1 Limitation optique
Afin de caractériser les non-linéarités optiques de nos échantillons, nous avons étudié leur
absorption en fonction de l’intensité d’excitation [33]. Nous avons mesuré la transmission
d’un faisceau laser à travers l’échantillon pour différentes intensités lumineuses. La source
laser utilisée est un laser Nd3+-YAG impulsionnel (25 ps) doublé en fréquence. Les mesures
sont donc effectuées à température ambiante à une longueur d’onde de 532nm. Nous
présentons ici les résultats obtenus avec un échantillon d’une épaisseur de 500 pm dont la
transmission linéaire est de 30 % à 532 nm.