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D. Ricard
5.2.1 Le régime résonant
La population de l’état à une paire conduit à la saturation de la transition correspondante.
Mais on peut créer une deuxième paire dans l’état 1s-1s et la même population conduit aussi à
une absorption induite entre état à une paire et état à deux paires. Notons O l’état fondamental,
1 l’état à une paire et 2 l’état à deux paires. À cause de l’interaction coulombienne entre les
paires, la fréquence de transition
est légèrement inférieure à la fréquence de transition 010
[21]. Supposant le même temps de déphasage Tz pour les deux transitions et conservant
uniquement les termes triplement résonants, la polarisabilité Kerr dans le cas dégénéré s’écrit
1221
1
T, IT2
Y(o,-w,o) = -{ dl,
€,fi3
[ ( ~ - q , , ) ~
+l/T;](o-q, +i/T,)‘
1 / 2
1
1
( o - w l o + i / T z ) ( 2 ~ - ~ z o + i / T z )
0 - 0 ~ ~ + i / T ~
o - o l o + i / T 2
où d est l’opérateur moment dipolaire électrique et Ti la durée de vie du niveau 1. y est la
somme de trois termes. Le premier correspond à la saturation de la transition O + 1, le second
à l’absorption induite 1 + 2. Le troisième terme qui est une contribution cohérente est
négligeable car Tz << TI. Les deux termes importants, saturation de l’absorption et absorption
induite, constituent la contribution des porteurs libres.
Nous savons qu’il existe aussi des porteurs piégés à l’interface. Ces porteurs piégés, par
l’intermédiaire du champ statique qu’ils créent, modifient les propriétés optiques par effet
Kerr statique. Les expériences étant réalisées avec des impulsions picoseconde dont la durée
est courte devant la durée de vie du niveau 1 ou des porteurs piégés, il faut également tenir
compte de l’aspect transitoire de la réponse. On utilise pour cela le formalisme de la fonction
réponse. On peut aussi introduire la notion de susceptibilité effective. Le calcul peut être fait
simplement dans le cas d’impulsions rectangulaires [23].
Utilisant la technique pompe-sonde, la saturation de l’absorption a été observée de même
que l’absorption induite. La réponse non linéaire peut être résolue temporellement. On
observe qu’elle est en général faite d’une composante rapide et d’une composante lente
comme le montre la figure 3. En travaillant sur un verre dopé par nanocristaux de CdSo.3Seo.7
noirci à des degrés divers par un faisceau à profil gaussien, on constate que, pour la composante rapide, la constante de temps décroît avec le degré de noircissement alors que
l’amplitude reste constante. L’amplitude de la composante lente décroît avec le degré de
noircissement jusqu’à s’annuler. Ces résultats sont en accord avec le modèle précédent [23].
Ils confirment de plus l’hypothèse des deux classes de particules, les particules sans pièges
donnant naissance à la composante rapide (contribution des porteurs libres) et les particules
avec pièges à la composante lente. Tout se passe comme si les particules noircies ne contribuaient plus à la non-linéarité.
D. Ricard
5.2.1 Le régime résonant
La population de l’état à une paire conduit à la saturation de la transition correspondante.
Mais on peut créer une deuxième paire dans l’état 1s-1s et la même population conduit aussi à
une absorption induite entre état à une paire et état à deux paires. Notons O l’état fondamental,
1 l’état à une paire et 2 l’état à deux paires. À cause de l’interaction coulombienne entre les
paires, la fréquence de transition
est légèrement inférieure à la fréquence de transition 010
[21]. Supposant le même temps de déphasage Tz pour les deux transitions et conservant
uniquement les termes triplement résonants, la polarisabilité Kerr dans le cas dégénéré s’écrit
1221
1
T, IT2
Y(o,-w,o) = -{ dl,
€,fi3
[ ( ~ - q , , ) ~
+l/T;](o-q, +i/T,)‘
1 / 2
1
1
( o - w l o + i / T z ) ( 2 ~ - ~ z o + i / T z )
0 - 0 ~ ~ + i / T ~
o - o l o + i / T 2
où d est l’opérateur moment dipolaire électrique et Ti la durée de vie du niveau 1. y est la
somme de trois termes. Le premier correspond à la saturation de la transition O + 1, le second
à l’absorption induite 1 + 2. Le troisième terme qui est une contribution cohérente est
négligeable car Tz << TI. Les deux termes importants, saturation de l’absorption et absorption
induite, constituent la contribution des porteurs libres.
Nous savons qu’il existe aussi des porteurs piégés à l’interface. Ces porteurs piégés, par
l’intermédiaire du champ statique qu’ils créent, modifient les propriétés optiques par effet
Kerr statique. Les expériences étant réalisées avec des impulsions picoseconde dont la durée
est courte devant la durée de vie du niveau 1 ou des porteurs piégés, il faut également tenir
compte de l’aspect transitoire de la réponse. On utilise pour cela le formalisme de la fonction
réponse. On peut aussi introduire la notion de susceptibilité effective. Le calcul peut être fait
simplement dans le cas d’impulsions rectangulaires [23].
Utilisant la technique pompe-sonde, la saturation de l’absorption a été observée de même
que l’absorption induite. La réponse non linéaire peut être résolue temporellement. On
observe qu’elle est en général faite d’une composante rapide et d’une composante lente
comme le montre la figure 3. En travaillant sur un verre dopé par nanocristaux de CdSo.3Seo.7
noirci à des degrés divers par un faisceau à profil gaussien, on constate que, pour la composante rapide, la constante de temps décroît avec le degré de noircissement alors que
l’amplitude reste constante. L’amplitude de la composante lente décroît avec le degré de
noircissement jusqu’à s’annuler. Ces résultats sont en accord avec le modèle précédent [23].
Ils confirment de plus l’hypothèse des deux classes de particules, les particules sans pièges
donnant naissance à la composante rapide (contribution des porteurs libres) et les particules
avec pièges à la composante lente. Tout se passe comme si les particules noircies ne contribuaient plus à la non-linéarité.