Nanocristaux semi-conducteurs
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5.1 Effet Kerr statique
On mesure en général le changement du spectre d’absorption induit par un champ statique ou
basse fréquence. Ce changement est proportionnel à la partie imaginaire de la susceptibilité
X(3) (O,O,o) . Outre les applications potentielles, l’effet Kerr statique est intéressant en soi. I1
est dû au déplacement des niveaux d’énergie et au mélange des fonctions d’onde non perturbées par le Hamiltonien de perturbation +_¶Ex. Si l’espacement entre niveaux est grand
devant la perturbation d’ordre qER comme c’est le cas pour les atomes, on peut traiter le
problème par la théorie des perturbations. On parle alors d’effet Stark. Si au contraire les
niveaux sont rapprochés, on doit diagonaliser le Hamiltonien total. On parle d’effet FranzKeldysh. L’effet physique est le même, seule l’approche mathématique diffère.
L’expérience a été faite sur un verre contenant des nanocristaux de CdS0,sSeo.s [ 191. Le
champ électrique, avec Ei, = 2 104 V/cm, était appliqué grâce à des électrodes transparentes.
C’était un champ sinusoïdal oscillant à 1 kHz. Le changement d’absorption était mesuré grâce
à un amplificateur à détection synchrone. On observe alors des oscillations au voisinage de la
bande 1s-1s avec une réplique au voisinage de la bande décalée par couplage spin-orbite. La
position des oscillations est indépendante de la valeur du champ et leur amplitude est proportionnelle au carré du champ. Les résultats sont en bon accord avec un calcul de perturbations.
On est donc en présence d’un effet Stark, l’espacement entre niveaux étant induit par le
confinement. En augmentant la taille des particules, on observe la transition vers l’effet FranzKeldysh [ZO].
La partie imaginaire de ji(3’(0,0,~) est de l’ordre de 10-20 ( m N ) z pour une fraction
volumique d’environ 3 10-3. La susceptibilité de la matrice hôte étant réelle, elle ne contribue
pas à cet effet d’électro-absorption. Un champ statique conduit à une diminution de
l’absorption à la fréquence du pic 1s-1s et à une augmentation de part et d’autre.
5.2 Effet Kerr optique
Dans ce cas, la fréquence laser peut coïncider avec une fréquence de transition, en général
celle de la transition 1s-1s. On est alors en régime résonant et l’effet dominant est un effet de
population ; des porteurs sont réellement créés et c’est leur présence qui modifie les propriétés
optiques. La non-linéarité est alors grande, mais il y a des pertes par absorption et le temps de
réponse ‘t est limité par la recombinaison des porteurs. Pour les applications, dans un tel cas,
un matériau est caractérisé par le facteur de mérite X(~)/O:T où ~ ( 3 )
est la susceptibilité Kerr et O:
le coefficient d’absorption. En régime non résonant, par exemple pour des fréquences inférieures à la largeur de la bande interdite, l’effet dominant est le déplacement radiatif des
niveaux. Le temps de réponse est très bref et, si E,/2 < A O < E,, les seules pertes par absorption sont dues à l’absorption à deux photons liée à la partie imaginaire de ~ ( 3 ) .
Le facteur de
mérite caractérisant le matériau est alors le rapport de la partie réelle de x ( ~ )
à sa partie
imaginaire.
Différentes techniques ont été utilisées pour étudier l’effet Kerr optique : l’absorption non
linéaire, la conjugaison de phase, le mélange de fréquence quasi dégénéré, la technique c Zscan ». Ces techniques donnent accès soit au module de X(3)(01 ,a1 ,a2), soit à ses parties
réelle ou imaginaire. Un faisceau de fréquence 01 modifie les propriétés optiques à la fréquence m. Dans le cas dégénéré, 01 = m.
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5.1 Effet Kerr statique
On mesure en général le changement du spectre d’absorption induit par un champ statique ou
basse fréquence. Ce changement est proportionnel à la partie imaginaire de la susceptibilité
X(3) (O,O,o) . Outre les applications potentielles, l’effet Kerr statique est intéressant en soi. I1
est dû au déplacement des niveaux d’énergie et au mélange des fonctions d’onde non perturbées par le Hamiltonien de perturbation +_¶Ex. Si l’espacement entre niveaux est grand
devant la perturbation d’ordre qER comme c’est le cas pour les atomes, on peut traiter le
problème par la théorie des perturbations. On parle alors d’effet Stark. Si au contraire les
niveaux sont rapprochés, on doit diagonaliser le Hamiltonien total. On parle d’effet FranzKeldysh. L’effet physique est le même, seule l’approche mathématique diffère.
L’expérience a été faite sur un verre contenant des nanocristaux de CdS0,sSeo.s [ 191. Le
champ électrique, avec Ei, = 2 104 V/cm, était appliqué grâce à des électrodes transparentes.
C’était un champ sinusoïdal oscillant à 1 kHz. Le changement d’absorption était mesuré grâce
à un amplificateur à détection synchrone. On observe alors des oscillations au voisinage de la
bande 1s-1s avec une réplique au voisinage de la bande décalée par couplage spin-orbite. La
position des oscillations est indépendante de la valeur du champ et leur amplitude est proportionnelle au carré du champ. Les résultats sont en bon accord avec un calcul de perturbations.
On est donc en présence d’un effet Stark, l’espacement entre niveaux étant induit par le
confinement. En augmentant la taille des particules, on observe la transition vers l’effet FranzKeldysh [ZO].
La partie imaginaire de ji(3’(0,0,~) est de l’ordre de 10-20 ( m N ) z pour une fraction
volumique d’environ 3 10-3. La susceptibilité de la matrice hôte étant réelle, elle ne contribue
pas à cet effet d’électro-absorption. Un champ statique conduit à une diminution de
l’absorption à la fréquence du pic 1s-1s et à une augmentation de part et d’autre.
5.2 Effet Kerr optique
Dans ce cas, la fréquence laser peut coïncider avec une fréquence de transition, en général
celle de la transition 1s-1s. On est alors en régime résonant et l’effet dominant est un effet de
population ; des porteurs sont réellement créés et c’est leur présence qui modifie les propriétés
optiques. La non-linéarité est alors grande, mais il y a des pertes par absorption et le temps de
réponse ‘t est limité par la recombinaison des porteurs. Pour les applications, dans un tel cas,
un matériau est caractérisé par le facteur de mérite X(~)/O:T où ~ ( 3 )
est la susceptibilité Kerr et O:
le coefficient d’absorption. En régime non résonant, par exemple pour des fréquences inférieures à la largeur de la bande interdite, l’effet dominant est le déplacement radiatif des
niveaux. Le temps de réponse est très bref et, si E,/2 < A O < E,, les seules pertes par absorption sont dues à l’absorption à deux photons liée à la partie imaginaire de ~ ( 3 ) .
Le facteur de
mérite caractérisant le matériau est alors le rapport de la partie réelle de x ( ~ )
à sa partie
imaginaire.
Différentes techniques ont été utilisées pour étudier l’effet Kerr optique : l’absorption non
linéaire, la conjugaison de phase, le mélange de fréquence quasi dégénéré, la technique c Zscan ». Ces techniques donnent accès soit au module de X(3)(01 ,a1 ,a2), soit à ses parties
réelle ou imaginaire. Un faisceau de fréquence 01 modifie les propriétés optiques à la fréquence m. Dans le cas dégénéré, 01 = m.