Couches minces fabriquées par sol-gel
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réflexion. Les lignes noires enregistrées sur un échantillon contenant 20% de PbS sont
représentées sur la figure 2a. Les deux courbes sont enregistrées respectivement à basse et à
haute intensité du faisceau incident. Le décalage vers les plus petits angles de la courbe
enregistrée à haute puissance par rapport à celle enregistrée à basse puissance indique un effet
non linéaire négatif. L'utilisation dun faisceau de largeur limitée mène à une distribution
inhomogène de l'intensité guidée et par conséquence à des conditions de couplages
inhomogènes, ce qui explique la diminution du contraste observée sur la figure 2a. À partir
dun modèle théorique du coupleur distribué [12], nous déduisons l'indice de réfraction non
linéaire de ces mesures. La réversibilité de l'effet non linéaire est vérifiée en enregistrant une
deuxième courbe à basse intensité, après la mesure à haute intensité. Pour les échantillons
fabriqués par sol-gel, nous n'avons pas observé d'effets irréversibles. Les effets du
photonoircissement dans un verre dopé classique (Schott OG 530) ont été, néanmoins bien
visibles.
Tableau 1: Résumé des résultats non linéaires en [cm*/kW]
~~
Taux de dopage
5%
10%
15%
20%
25%
lignes noires 10 ns
-2
-3
-I
-8
-1 10.~
DFWM
35 ps
8 lo-''
1
60 ps
-1 10-lO
-2 10-10
4 10-*0
-2 10-9
Les résultats des mesures de n2 sont résumés dans le tableau 1. En régime nanoseconde
nous avons mesuré de fortes non-linéarités négatives de
à
cm2/kW. Ces valeurs sont
du même ordre de grandeur que pour d'autres nanocristallites de semi-conducteurs [13,14]. En
régime picoseconde, les valeurs sont typiquement 100 fois plus petites. Ceci peut être
expliqué par la saturation de la non-linéarité. La non-linéarité dans des nanocristallites peut en
effet être décrite par la saturation de l'absorption dun système à deux niveaux. Ce modèle
prévoit la saturation de la non-linéarité pour de très fortes intensités. Or l'intensité crête de
l'impulsion laser en régime nanoseconde est typiquement 10-40 MW/cm2, soit cent fois plus
petite qu'en régime picoseconde (10OO-4OOO MW/cm2). En régime nanoseconde, nous avons
observé une non-linéarité non saturée. Mais en régime picoseconde les effets de saturation
sont bien visibles.
Dans le cas du mélange à quatre ondes, deux faisceaux de pompe interfèrent sur
l'échantillon et créent un réseau de diffraction par l'intermédiaire de l'effet non linéaire [ 1 11.
L'efficacité de diffraction de ce réseau est mesurée par un faisceau sonde. L'indice de
réfraction non linéaire peut ensuite être calculé par le modèle du réseau mince. Le signal n'a
été assez fort pour déterminer n2 que pour les deux échantillons les plus fortement dopés
(tab. 1). Les valeurs sont en bon accord avec les résultats obtenus par les lignes noires. Sur la
figure 2b nous montrons l'intensité diffractée de la sonde en fonction de son retard par rapport
aux faisceaux de pompe pour un échantillon dopé avec 20% de PbS. La forme symétrique du
pic indique un temps de réponse de la non-linéarité plus court que la durée de l'impulsion laser
(30 ps). Comme dans ce cas d'excitation résonante l'effet non linéaire est lié à des transitions
réelles, nous en déduisons que le temps de recombinaison des porteurs libres est inférieur à
30 ps. Dans les semi-conducteurs massifs, ce temps est typiquement de l'ordre de la dizaine de
nanosecondes. La recombinaison est donc beaucoup plus rapide dans les nanocristallites. Ce
fait a été déjà observé par d'autres équipes dans les verres dopés de CdSSe [15]. L'influence
du photonoircissement [ 161 et de l'effet Auger [ 171 a été démontrée dans ces matériaux.
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réflexion. Les lignes noires enregistrées sur un échantillon contenant 20% de PbS sont
représentées sur la figure 2a. Les deux courbes sont enregistrées respectivement à basse et à
haute intensité du faisceau incident. Le décalage vers les plus petits angles de la courbe
enregistrée à haute puissance par rapport à celle enregistrée à basse puissance indique un effet
non linéaire négatif. L'utilisation dun faisceau de largeur limitée mène à une distribution
inhomogène de l'intensité guidée et par conséquence à des conditions de couplages
inhomogènes, ce qui explique la diminution du contraste observée sur la figure 2a. À partir
dun modèle théorique du coupleur distribué [12], nous déduisons l'indice de réfraction non
linéaire de ces mesures. La réversibilité de l'effet non linéaire est vérifiée en enregistrant une
deuxième courbe à basse intensité, après la mesure à haute intensité. Pour les échantillons
fabriqués par sol-gel, nous n'avons pas observé d'effets irréversibles. Les effets du
photonoircissement dans un verre dopé classique (Schott OG 530) ont été, néanmoins bien
visibles.
Tableau 1: Résumé des résultats non linéaires en [cm*/kW]
~~
Taux de dopage
5%
10%
15%
20%
25%
lignes noires 10 ns
-2
-3
-I
-8
-1 10.~
DFWM
35 ps
8 lo-''
1
60 ps
-1 10-lO
-2 10-10
4 10-*0
-2 10-9
Les résultats des mesures de n2 sont résumés dans le tableau 1. En régime nanoseconde
nous avons mesuré de fortes non-linéarités négatives de
à
cm2/kW. Ces valeurs sont
du même ordre de grandeur que pour d'autres nanocristallites de semi-conducteurs [13,14]. En
régime picoseconde, les valeurs sont typiquement 100 fois plus petites. Ceci peut être
expliqué par la saturation de la non-linéarité. La non-linéarité dans des nanocristallites peut en
effet être décrite par la saturation de l'absorption dun système à deux niveaux. Ce modèle
prévoit la saturation de la non-linéarité pour de très fortes intensités. Or l'intensité crête de
l'impulsion laser en régime nanoseconde est typiquement 10-40 MW/cm2, soit cent fois plus
petite qu'en régime picoseconde (10OO-4OOO MW/cm2). En régime nanoseconde, nous avons
observé une non-linéarité non saturée. Mais en régime picoseconde les effets de saturation
sont bien visibles.
Dans le cas du mélange à quatre ondes, deux faisceaux de pompe interfèrent sur
l'échantillon et créent un réseau de diffraction par l'intermédiaire de l'effet non linéaire [ 1 11.
L'efficacité de diffraction de ce réseau est mesurée par un faisceau sonde. L'indice de
réfraction non linéaire peut ensuite être calculé par le modèle du réseau mince. Le signal n'a
été assez fort pour déterminer n2 que pour les deux échantillons les plus fortement dopés
(tab. 1). Les valeurs sont en bon accord avec les résultats obtenus par les lignes noires. Sur la
figure 2b nous montrons l'intensité diffractée de la sonde en fonction de son retard par rapport
aux faisceaux de pompe pour un échantillon dopé avec 20% de PbS. La forme symétrique du
pic indique un temps de réponse de la non-linéarité plus court que la durée de l'impulsion laser
(30 ps). Comme dans ce cas d'excitation résonante l'effet non linéaire est lié à des transitions
réelles, nous en déduisons que le temps de recombinaison des porteurs libres est inférieur à
30 ps. Dans les semi-conducteurs massifs, ce temps est typiquement de l'ordre de la dizaine de
nanosecondes. La recombinaison est donc beaucoup plus rapide dans les nanocristallites. Ce
fait a été déjà observé par d'autres équipes dans les verres dopés de CdSSe [15]. L'influence
du photonoircissement [ 161 et de l'effet Auger [ 171 a été démontrée dans ces matériaux.