Méthodes expérimentales de l’optique non linéaire
141
a
= I 2 p s .
Figure 47 : Intensité intégrée en temps du signal cohérent en fonction du retard A , à la résonance biexcitonique.
a) sous forte intensité d’excitation : I, = 110 MW/cm2.1, = Ip/8, 7 3 = 12 ps. b) à faible intensité d’excitation :
Ip = 5 MW/cmL I, = IJ4, z3 = 27ps. ( x ) points expérimentaux ; ( -- ) diffraction de l’impulsion pompe sur le
réseau transitoire ; ( ... ) recombinaison induite par l’impulsion test.
non linéaire, conduisant à l’effacement de la modulation spatiale de l’index de réfraction
complexe. Ce comportement est caractéristique de la contribution due au réseau.
Nous avons discuté les mesures de mélange à quatre ondes dégénéré avec une double
résolution temporelle : le retard entre test et pompe modifie la modulation du réseau et ainsi
l’intensité du signal généré. On peut déterminer également l’instant auquel ce signal est émis.
Pour des raies de transitions qui montrent un élargissement homogène comme c’est le cas
dans le CuCl massif étudié ici, on observe un “ free induction decay ” de la polarisation. La
constante de temps est alors donnée par 2T2. Si la raie est élargie d’une manière inhomogène,
comme par exemple dans le cas des nanocristaux de CuBr que nous avons discuté
précédemment, on observe alors un écho de photon. Dans un système à deux niveaux, la
décroissance du signai est aussi exponentielle [40] mais la constante de temps est donnée par
4T2. Ceci est dû au fait qu’une première impulsion courte et ainsi spectralement large créé des
polarisations microscopiques qui oscillent à cause de l’élargissement inhomogène à des
fréquences propres différentes. Ceci donne lieu à une interférence destructive entre ces
polarisations. Ce processus est partiellement réversible [40]. On peut le démontrer en
appliquant, après un intervalle temporel 2 , une deuxième impulsion qui change la phase de
chacun des oscillateurs de .n . Ainsi, après 22, les oscillateurs se retrouvent en phase et
donnent lieu à une polarisation macroscopique P. Ce signal est détecté comme “ écho ” de
photon. À son intensité participent tous les oscillateurs qui sont restés cohérents avec leurs
états de création par la première impulsion. Cette partie décroît avec la constante de temps T2
et parce que l’intensité du signal est proportionnelle à )PI2, l’écho émis à l’instant 22 décroît
avec la constante de temps de 4T2.
il a été intéressant de mesurer les constantes de temps par mélange de quatre ondes dans
des nanocristaux de CuBr [45] et de comparer les résultats avec ceux obtenus par “ spectral
hole burning ”. Nous utilisons les mêmes échantillons que précédemment et les excitons avec
des impulsions d’un laser Ti : saphir d’une durée de 100 fs dans la région de la résonance
excitonique. La configuration est celle de la figure 42 et le signal émis est intégré en temps par
un photomultiplicateur.
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a
= I 2 p s .
Figure 47 : Intensité intégrée en temps du signal cohérent en fonction du retard A , à la résonance biexcitonique.
a) sous forte intensité d’excitation : I, = 110 MW/cm2.1, = Ip/8, 7 3 = 12 ps. b) à faible intensité d’excitation :
Ip = 5 MW/cmL I, = IJ4, z3 = 27ps. ( x ) points expérimentaux ; ( -- ) diffraction de l’impulsion pompe sur le
réseau transitoire ; ( ... ) recombinaison induite par l’impulsion test.
non linéaire, conduisant à l’effacement de la modulation spatiale de l’index de réfraction
complexe. Ce comportement est caractéristique de la contribution due au réseau.
Nous avons discuté les mesures de mélange à quatre ondes dégénéré avec une double
résolution temporelle : le retard entre test et pompe modifie la modulation du réseau et ainsi
l’intensité du signal généré. On peut déterminer également l’instant auquel ce signal est émis.
Pour des raies de transitions qui montrent un élargissement homogène comme c’est le cas
dans le CuCl massif étudié ici, on observe un “ free induction decay ” de la polarisation. La
constante de temps est alors donnée par 2T2. Si la raie est élargie d’une manière inhomogène,
comme par exemple dans le cas des nanocristaux de CuBr que nous avons discuté
précédemment, on observe alors un écho de photon. Dans un système à deux niveaux, la
décroissance du signai est aussi exponentielle [40] mais la constante de temps est donnée par
4T2. Ceci est dû au fait qu’une première impulsion courte et ainsi spectralement large créé des
polarisations microscopiques qui oscillent à cause de l’élargissement inhomogène à des
fréquences propres différentes. Ceci donne lieu à une interférence destructive entre ces
polarisations. Ce processus est partiellement réversible [40]. On peut le démontrer en
appliquant, après un intervalle temporel 2 , une deuxième impulsion qui change la phase de
chacun des oscillateurs de .n . Ainsi, après 22, les oscillateurs se retrouvent en phase et
donnent lieu à une polarisation macroscopique P. Ce signal est détecté comme “ écho ” de
photon. À son intensité participent tous les oscillateurs qui sont restés cohérents avec leurs
états de création par la première impulsion. Cette partie décroît avec la constante de temps T2
et parce que l’intensité du signal est proportionnelle à )PI2, l’écho émis à l’instant 22 décroît
avec la constante de temps de 4T2.
il a été intéressant de mesurer les constantes de temps par mélange de quatre ondes dans
des nanocristaux de CuBr [45] et de comparer les résultats avec ceux obtenus par “ spectral
hole burning ”. Nous utilisons les mêmes échantillons que précédemment et les excitons avec
des impulsions d’un laser Ti : saphir d’une durée de 100 fs dans la région de la résonance
excitonique. La configuration est celle de la figure 42 et le signal émis est intégré en temps par
un photomultiplicateur.