Méthodes expérimentales de l’optique non linéaire
125
2,8 nm de rayon moyen. Le faisceau pompe est issu d’un laser à colorant (PBBO dissout dans
du dioxane à 0,4 g.1.’) à cavité à incidence rasante et pompé par le laser à excimères (XeCl)
nanoseconde. Nous disposons de cette façon d’une source laser très fine spectralement et
accordable dans la raie d’absorption excitonique 21.2 de l’échantillon étudié. Le faisceau test
est l’émission collimatée d’une cuve contenant le même colorant, et pompée par le même
laser à excimères. L’expérience consiste alors à résoudre spectralement les variations induites
sur la transmission du test par la pompe.
3.4.1 Séparation des effets transitoires et permanents
Les spectres de hole-burning que nous avons mesurés ont un caractère permanent et
transitoire : certains changements induits par la pompe dans la transmission du test perdurent
plusieurs minutes après que l’échantillon ait été illuminé par le faisceau laser. Étant du même
ordre de grandeur que les effets transitoires, les effets permanents en perturbent la mesure, et
il s’avère nécessaire de pouvoir s’en affranchir expérimentalement. La transmission du test à
travers l’échantillon est dans ce but mesurée à plusieurs reprises :
Sur une zone de l’échantillon non encore illuminée par le faisceau pompe, la
transmission du test est successivement analysée spectralement dans les conditions suivantes :
en absence du faisceau pompe.
0
en présence du faisceau pompe. Comparé au spectre précédent, celui-ci permet de
quantifier les effets cumulés des hole-burning permanent et transitoire.
en absence du faisceau pompe. Cette mesure contient des informations relatives au holeburning permanent.
Ainsi, en soustrayant le spectre de la troisième mesure à celui de la seconde, on obtient le
spectre de hole-burning transitoire. Remarquons enfin qu’il est nécessaire de s’assurer que la
diffusion de la pompe est suffisamment faible pour pouvoir être négligée.
3.4.2 Hole-burning transitoire
La figure 35 présente la transmission du faisceau test, pour deux énergies du faisceau pompe
( 2 et 0,2 nJ) par impulsion et sans faisceau pompe, ainsi que les spectres d’absorption
différentielle correspondants. Ces spectres sont corrigés des effets du hole-burning permanent.
Les mesures ont été effectuées au deuxième ordre de diffraction du réseau du
spectrographe. La résolution spectrale de notre chaîne de détection est alors de 0,2 meV : elle
est insuffisante à résoudre le spectre du laser d’excitation dont la largeur à mi-hauteur est
inférieure à 0,05 meV. C’est donc la détection et non l’excitation qui limite ici la résolution de
l’expérience. Nous avons donc systématiquement soustrait 0,2 meV aux largeurs des “ trous ”
creusés dans les spectres de transmission du test, afin de compenser l’élargissement des
spectres du fait de la moindre résolution expérimentale.
Chaque “ trou ” creusé dans le spectre de transmission du test par la pompe peut alors
être ajusté par une fonction de forme lorentzienne. La largeur à mi-hauteur r$&, de cette
lorentzienne dépend de l’intensité d’excitation I, de la largeur de raie homogène r@& et
sature au-delà de l’intensité I,:
(50)
rgHM =rWHM homo (1 + Jr+-s)
125
2,8 nm de rayon moyen. Le faisceau pompe est issu d’un laser à colorant (PBBO dissout dans
du dioxane à 0,4 g.1.’) à cavité à incidence rasante et pompé par le laser à excimères (XeCl)
nanoseconde. Nous disposons de cette façon d’une source laser très fine spectralement et
accordable dans la raie d’absorption excitonique 21.2 de l’échantillon étudié. Le faisceau test
est l’émission collimatée d’une cuve contenant le même colorant, et pompée par le même
laser à excimères. L’expérience consiste alors à résoudre spectralement les variations induites
sur la transmission du test par la pompe.
3.4.1 Séparation des effets transitoires et permanents
Les spectres de hole-burning que nous avons mesurés ont un caractère permanent et
transitoire : certains changements induits par la pompe dans la transmission du test perdurent
plusieurs minutes après que l’échantillon ait été illuminé par le faisceau laser. Étant du même
ordre de grandeur que les effets transitoires, les effets permanents en perturbent la mesure, et
il s’avère nécessaire de pouvoir s’en affranchir expérimentalement. La transmission du test à
travers l’échantillon est dans ce but mesurée à plusieurs reprises :
Sur une zone de l’échantillon non encore illuminée par le faisceau pompe, la
transmission du test est successivement analysée spectralement dans les conditions suivantes :
en absence du faisceau pompe.
0
en présence du faisceau pompe. Comparé au spectre précédent, celui-ci permet de
quantifier les effets cumulés des hole-burning permanent et transitoire.
en absence du faisceau pompe. Cette mesure contient des informations relatives au holeburning permanent.
Ainsi, en soustrayant le spectre de la troisième mesure à celui de la seconde, on obtient le
spectre de hole-burning transitoire. Remarquons enfin qu’il est nécessaire de s’assurer que la
diffusion de la pompe est suffisamment faible pour pouvoir être négligée.
3.4.2 Hole-burning transitoire
La figure 35 présente la transmission du faisceau test, pour deux énergies du faisceau pompe
( 2 et 0,2 nJ) par impulsion et sans faisceau pompe, ainsi que les spectres d’absorption
différentielle correspondants. Ces spectres sont corrigés des effets du hole-burning permanent.
Les mesures ont été effectuées au deuxième ordre de diffraction du réseau du
spectrographe. La résolution spectrale de notre chaîne de détection est alors de 0,2 meV : elle
est insuffisante à résoudre le spectre du laser d’excitation dont la largeur à mi-hauteur est
inférieure à 0,05 meV. C’est donc la détection et non l’excitation qui limite ici la résolution de
l’expérience. Nous avons donc systématiquement soustrait 0,2 meV aux largeurs des “ trous ”
creusés dans les spectres de transmission du test, afin de compenser l’élargissement des
spectres du fait de la moindre résolution expérimentale.
Chaque “ trou ” creusé dans le spectre de transmission du test par la pompe peut alors
être ajusté par une fonction de forme lorentzienne. La largeur à mi-hauteur r$&, de cette
lorentzienne dépend de l’intensité d’excitation I, de la largeur de raie homogène r@& et
sature au-delà de l’intensité I,:
(50)
rgHM =rWHM homo (1 + Jr+-s)