5.6 Conclusion. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 201
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 202
6
Second-Order Nonlinear Optical Properties of Plasmonic
Nanostructures . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 207
Martti Kauranen, Hannu Husu, Jouni Mäkitalo, Robert Czaplicki,
Mariusz Zdanowicz, Joonas Lehtolahti, Janne Laukkanen
and Markku Kuittinen
6.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 208
6.2 Theoretical Background. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209
6.2.1
Nonlinear Response Tensor . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 209
6.2.2
Extension to Multipole Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . 211
6.3 Experimental Techniques. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212
6.3.1
Samples and Fabrication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 212
6.3.2
Experimental Setup. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 213
6.4 Early Work . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214
6.4.1
Basic Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214
6.4.2
Multipole Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 214
6.4.3
Related Work. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 215
6.5 Local-Field Issues. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 216
6.5.1
Gap Dependence . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 216
6.5.2
Chiral Symmetry Breaking of Dimers . . . . . . . . . . . . 217
6.6 Improved Samples . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 219
6.6.1
Key Improvement in Fabrication . . . . . . . . . . . . . . . 219
6.6.2
Dipole Limit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220
6.7 Tailored Nonlinear Response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220
6.7.1
Resonance Domain Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 220
6.7.2
Tailored SHG Response . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 221
6.8 Numerical Modeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222
6.8.1
Challenges in Modeling. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 222
6.8.2
General Approach for Nonlinear Problems . . . . . . . . 223
6.8.3
Recent Approaches for Modeling SHG . . . . . . . . . . . 224
6.8.4
Boundary-Element Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 224
6.9 Outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 227
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 229
7
Ultrafast and Nonlinear Plasmon Dynamics. . . . . . . . . . . . . . . . . 237
Markus B. Raschke, Samuel Berweger and Joanna M. Atkin
7.1 Electronic Excitation at Metal Surfaces: Surface Modes . . . . . 237
7.1.1
Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 237
7.1.2
Linear Optical Polarization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 238
7.1.3
Time Domain Description . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 239
7.1.4
Electronic Properties of Metals . . . . . . . . . . . . . . . . 240
7.1.5
Drude-Sommerfeld Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 241
x
Contents