2.2 Theoretical Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.2.1 Vibrational Basis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
2.2.2 Rotational Basis . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.2.3 Numerical Solution of Time-Dependent Schrödinger
Equation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
2.2.4 Quasi-stationary Floquet Theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30
2.3 Population Inversion in Aligned N 2
þ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
2.3.1 Time-Dependent Population Transition . . . . . . . . . . . . . . 31
2.3.2 Floquet Interpretation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33
2.3.3 Population Inversion Assisted by A
2
P u State . . . . . . . . . 34
2.4 Rotational Excitation in N 2
þ . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 36
2.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
3 Bichromatic Control of Free Electron Wave Packets . . . . . . . . . . . . 43
Stefanie Kerbstadt, Kevin Eickhoff, Tim Bayer,
and Matthias Wollenhaupt
3.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43
3.2 Experimental Techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46
3.2.1 Bichromatic Polarization Shaping . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47
3.2.2 Photoelectron Tomography . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 50
3.3 Control of Free Electron Wave Packets . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.3.1 Control by Frequency Mixing . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51
3.3.2 Control of Directional Photoemission . . . . . . . . . . . . . . . 54
3.3.3 Single Color Electron Vortices . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57
3.3.4 Odd-Numbered Electron Wave Packets
from Bichromatic MPI . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60
3.3.5 Rydberg Wave Packet Dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . . 62
3.3.6 Spin-Orbit Wave Packet Dynamics . . . . . . . . . . . . . . . . . 67
3.4 Conclusion and Outlook . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 69
References . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 72
4 Light-Dressed Spectroscopy of Molecules . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
Tamás Szidarovszky, Gábor J. Halász, Attila G. Császár,
and Ágnes Vibók
4.1 Introduction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 77
4.2 Theoretical Approach . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2.1 Determination of Light-Dressed States . . . . . . . . . . . . . . . 79
4.2.2 Temporal Evolution of a Light-Dressed System . . . . . . . . 82
4.2.3 Transitions Between Light-Dressed States . . . . . . . . . . . . 83
4.3 Computational Details . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
4.4 Results and Discussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 87
4.4.1 Interpretation of the Light-Dressed Spectrum . . . . . . . . . . 87
4.4.2 Intensity Dependence of the Light-Dressed Spectrum . . . . 88
viii
Contents